| 圖5為制備的CoTi,系列二氯乙烷的XPS譜圖。從圖5(a)中可以看出，Co元素的2p能譜中存在兩個電子結合能特征峰，775783eV和791798eV,分別對應著Co2p3,和Co2p。經分峰擬合及計算，所對應CO3+和CO+的含量比值如表1所示。其中，COp.sTlo.中cO3+相對含量最高，這有利于增強二氯乙烷的氧化能力從圖5(b)的0is能譜圖可以看出，CoTi,表面存在兩種氧物種。在較低電子結合能處為表面品格氧(o.ilt)，在較高電子結合能處為表面吸附氧(0有研究表明，表面吸附氧比表面品格氧的活性更高5。表1給出了0,0，的相對比值，隨著Ti摻雜量的增加，二氯乙烷中氏l的相對含量逐漸減少，其中Co.Ti=的Oa,含量最高，氏.s/o.ilt值0.500。純Co30、的0,0，值為0.448，這說明在Co30、中摻雜Ti改變了它的表面結構，無論是表面Co3‘還是氏l含量的增加，均有利于提高催化活性。二氯乙烷的反應活性圖6顯示了CoTi,系列二氯乙烷對1,2-DCE的催化氧化結果，催化轉化率為50%和90%時的溫度列于表1。純Co304與純Ti0=的幾〕值均較高，分別為378℃和400℃。所制備的CoTi卜復合氧化物中，Co.Ti=的幾〕值最低，為318℃，展現了優良的催化活性。隨著Ti摻雜量的進一步增加，CoTi卜的催化活性逐漸降低，其中Co.4Ti.6與Coy=Ti.在420℃仍不能達到90%的轉化率。結合前面的表征分析可知，Co.Ti=具有較大的比表面積、大量的Co-O-Ti鍵、良好的氧化還原能力，表面含有較多的中強酸位點，這些特性對提升催化活性有重要貢獻，因此Co.Ti=表現出對1,2-DCE的高催化氧化活性。圖7為COQHTh,對1,2-DCE的轉化率隨時間的變化曲線，可更加詳細地反映二氯乙烷活性變化。可以看出，在不同溫度下，1,2-DCE的轉化率均隨著反應時間增加而逐漸降低，但隨著溫度的升高，這種趨勢逐漸緩和，含氯中間產物在二氯乙烷表面的吸附及表面積炭是催化活性降低的主要原因m，具體原因有待進一步探究。純Tl，在每個溫度階段均較穩定，但是總體活性較差。m.gxp168.com |
