| 在二氯丙烷脫氫反應中,碳材料的催化性能與含氧官能團直接相關,增加表面含氧基團是提高催化劑性能的有效途徑。圖2為碳材料表面的常見含氧官能團,主要包括醚鍵、酚經基、撥基、釀基、酉旨基和一些含氮官能團和含磷官能團等。通常可以對碳材料進行強氧化的方式增加其表面的含氧官能團,其中,氧化劑主要包括濃硝酸、濃硫酸、磷酸以及高錳酸鉀等。經過酸氧化處理后,碳材料表面的官能團會大大增加。相比于原始碳材料,強酸改性處理過的碳材料展示出更高的催化活性。然而,酸活化的過程同時也會引人一些酸性官能團,如竣基,這將引起深度脫氫和裂解,進而導致產物選擇性降低。酸處理活化過程會同時引人多種含氧基團,如一OH、一COO,C一0一C和C=0,哪一種是真正的活性中心呢通過逐步氧化的方法氧化多壁碳納米管。通過逐步酸氧化控制碳材料表面含氧官能團的濃度和種類,并采用TPD一MS和XPS進行表征,發現丙烯的生成速率與釀基有著良好的線性關系,表明C=0基團為活性中心。C=0是堿性基團,可以作為供電子體活化二氯丙烷,產生目標產物丙烯和中間體C一OH,然后在高溫下C一OH分解形成HZ和C=0,完成一個徹環。m.gxp168.com
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