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<高結晶度DMC催化二氧化碳-環氧二氯丙烷共聚摘要>
以二氯丙烷為共聚單體和二氧化碳共聚得到聚碳酸亞丙酯(PPC)一直是二氧化碳共聚研究的熱點。在二氧化碳共聚諸多的共聚單體中,二氯丙烷(PO)原料廉價,其產物聚碳酸亞丙酯的力學性能和熱性能綜合而言較好。以雙金屬氰化絡合物(DMC)為催化劑催化二氧化碳和環氧化物共聚,相比起其它類型的催化劑,突出優點在于催化效率高,催化劑穩定,使用條件不苛刻。文獻報道最高的催化效率為以Co-ZnDMC催化PO/CO2共聚,反應10h催化效率達到了2300gPolym/gZn3[Co(CN)6]2(約為1600gPolym/gCat),二氧化碳摩爾比率為24%(碳酸酯鍵含量約為32%),-Mn=3475。但以往大多數研究都認為DMC催化劑的高無定型態是使其具有高催化活性的關鍵,其結晶部分會稀釋甚至減弱催化效率。而在本文的研究中,制備的DMC催化劑通過XRD表征為高結晶度的DMC。其中Co-ZnDMC催化二氧化碳-二氯丙烷共聚的催化效率反應15h高達7000gPolym/gCat,碳酸酯鍵含量為45%,M-n=35900。能夠催化二氧化碳和二氯丙烷共聚形成高分子量的聚碳酸(1,2-丙二酯),隨后二乙基鋅與含活潑氫化合物的二元催化體系被大量報道,其中最典型的是二乙基鋅-聯苯三酚體系,此類催化劑多屬于非均相催化劑,難以從結構上進行詳盡表征,因此很難得到進一步改進或修飾催化體系的信息,導致相關工作逐漸陷入停滯狀態,近20年來,二氧化碳共聚反應催化劑的研究熱點轉向均相高活性的金屬有機配合物催化體系,如二亞胺金屬配合物、金屬席夫堿配合物等,然而,傳統非均相催化體系與新型均相催化體系相比,仍具有合成簡單、價格相對便宜、共聚產物分子量較高等獨特優勢,我們通過在傳統二乙基鋅-活潑氫助劑二元催化體系中引入稀土鹽,能夠提高催化活性,縮短反應誘導期,利用該催化體系的工藝合成路線正在進行工業化,本文試圖采用XPS技術分析催化劑中金屬元素的結合能隨催化劑組成的變化,尤其是三元催化體系與傳統。
